立川研究室

１分子・１粒子の化学

｢１分子化学｣とは，たったひとつの分子の構造・性質・反応を探求する学問です。 私達は，１分子もしくは１粒子という究極の単位での分光観測から，分子間相互作用や化学反応の本質を理解することを目指しています． 特に，異なる物質・材料が形成する不均一な界面で起こる物理化学的現象を分子レベルで明らかにすることで，太陽電池や光触媒に代表される太陽光エネルギー技術の発展に貢献しています． 将来的には化学分野のみならず，生物，情報，工学などの分野と融合することで，｢１分子科学｣，さらには｢１分子技術｣へと研究を展開していきます．

＜進行中のプロジェクト＞
■ 日本学術振興会 科学研究費 基盤研究(B) （代表） ｢ナノイオニクスに基づく有機無機ペロブスカイトヘテロ構造の動的形成と１粒子反応解析｣
■ 日本学術振興会 科学研究費 新学術領域(公募) （代表） ｢ソフトクリスタルにおける刺激応答構造変化の１粒子発光観測｣

＜終了したプロジェクト＞
■ 日本学術振興会 科学研究費 基盤研究(B) （代表） ｢有機無機ペロブスカイト太陽電池の単一粒子反応観測｣
■ 住友財団 2014年度　基礎科学研究助成 （代表） ｢ペロブスカイト－二酸化チタン系における界面電荷移動の単一粒子発光観測｣

＜代表的な論文＞
■ Surface Charge Trapping in Organolead Halide Perovskites Explored by Single-​Particle Photoluminescence Imaging
J. Phys. Chem. Lett. 2015, 6, 3195-3201.
■ Plasmon-Enhanced Formic Acid Dehydrogenation Using Anisotropic Pd−Au Nanorods Studied at the Single-Particle Level
J. Am. Chem. Soc. 2015, 137(2), 948–957.
■ Single-Particle Study of Pt-Modified Au Nanorods for Plasmon-Enhanced Hydrogen Generation in Visible to Near-Infrared Region
J. Am. Chem. Soc. 2014, 136(19), 6870–6873.
■ Super-Resolution Mapping of Reactive Sites on Titania-Based Nanoparticles with Water-Soluble Fluorogenic Probes
ACS Nano 2013, 7(1), 263-275.
■ Evidence for Crystal-Face-Dependent TiO2 Photocatalysis from Single-Molecule Imaging and Kinetic Analysis
J. Am. Chem. Soc. 2011, 133(18), 7197-7204.
■ Single-molecule, single-particle fluorescence imaging of TiO2-based photocatalytic reactions
Chem. Soc. Rev. 2010, 39(12), 4802–4819.

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超分子・超構造体の化学

私達の身の回りの物質と分子の世界には大きな隔たりがあります．分子やナノ粒子の配列をナノスケールで制御することで，新しい機能性をマクロなスケールで発現させることができるでしょうか？ 例えば，ナノ粒子が３次元的に規則正しく配列した結晶性の超構造体をメソ結晶といいます． 近年，優れた光触媒材料である二酸化チタンのメソ結晶において，励起電子が粒子間を高効率に移動することがわかってきました． この興味深い現象のメカニズムを明らかにし，多くの半導体材料へと応用できれば，既存の触媒，センサー，電極等の性能を飛躍的に向上させることができると期待されます． 特に，超構造体を基盤とした新たな高効率光エネルギー変換系の開発を目指しています．

＜進行中のプロジェクト＞
■ JST研究成果最適展開支援プログラム（A-STEP）産学共同フェーズ シーズ育成タイプ FS（研究責任者） ｢太陽光水素製造・利用システムの社会実装を可能とする高効率ヘマタイトメソ結晶光電極の開発｣

＜終了したプロジェクト＞
■ JST戦略的創造研究推進事業 さきがけ （代表） ｢ナノ粒子の高次空間制御による高効率光エネルギー変換系の創製｣（領域：超空間制御と革新的機能創成，総括：黒田 一幸 教授）
■ JST 研究成果最適展開支援プログラム A-STEP 探索タイプ （研究開発担当） ｢次世代リチウムイオン二次電池への応用を目指した金属酸化物メソ結晶電極の開発｣

＜代表的な論文＞
■ Efficient charge separation on 3D architectures of TiO2 mesocrystals packed with a chemically exfoliated MoS2 shell in synergetic hydrogen evolution
Chem. Commun. 2015, 51(33), 7187–7190.
■ A Nanocomposite Superstructure of Metal Oxides with Effective Charge Transfer Interfaces
Nat. Commun. 5:3038 (2014).
■ Au/TiO2 Superstructure-Based Plasmonic Photocatalysts Exhibiting Efficient Charge Separation and Unprecedented Activity
J. Am. Chem. Soc. 2014, 136(1), 458–465.
■ Superstructure of TiO2 Crystalline Nanoparticles Yields Effective Conduction Pathways for Photogenerated Charges"
J. Phys. Chem. Lett. 2012, 3(11), 1422–1427.

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It is important to reveal and understand the mechanisms of chemical reactions at heterogeneous interfaces for designing a more efficient solar energy conversion system (light energy to electrical or chemical energy). We investigate the photochemical processes occurring on a variety of light energy conversion systems using advanced single-molecule, single-particle spectroscopy techniques and gain new insights related to spatial and temporal heterogeneities in reactions and structures, which are always masked by ensemble averaging.

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